Logam Nanostar: Optimasi Stokastik dari Sifat Resonansi Hamburan”

Dalam beberapa tahun terakhir telah dilaksanakan sejumlah penelitian yang mempelajari hamburan gelombang elektromagnetik dari mikropartikel/nanopartikel yang berbentuk kompleks. Hal tersebut menarik kembali minat para peneliti mengenai masalah klasik yang terkait dengan fitur resonansi yang muncul pada interaksi antara nanopartikel logam dan cahaya, yaitu eksitasi dari resonansi plasmon terlokalisasi dan implikasinya dalam peningkatan radiasi medan lokal dan medan jauh. Hal tersebut juga menggiring para peneliti untuk mengeksplorasi aplikasi-aplikasi yang menarik dari nanopartikel logam ini, seperti misalnya fluoresensi dan hamburan Raman dengan nanostruktur yang ditingkatkan, serta desain sensor.

  Di sisi lain, desain yang optimal dari nanopartikel dengan hamburan atau perilaku spektral yang bergantung pada aplikasi yang spesifik, merupakan salah satu aspek inverse problem (masalah yang menggunakan hasil pengukuran suatu sistem untuk mencari nilai dari parameter-parameter yang menyusun sistem tersebut [1]) yang belum mendapat banyak perhatian hingga saat ini. Hal tersebut dapat dikaitkan dengan hubungan kompleks antara fitur geometris dan material suatu nanostruktur dengan cahaya yang dihamburkannya.

Seringkali, solusi analitis dari suatu inverse problem membutuhkan beberapa asumsi untuk mengurangi kompleksitas masalah dan membuat masalah tersebut dapat lebih mudah dikerjakan secara analitis. Namun, pendekatan seperti itu dapat menghasilkan versi yang terlalu disederhanakan dari masalah aslinya. Cara lain untuk mengatasi situasi tersebut adalah dengan merumuskan kembali inverse problem yang asli dipandang dari segi optimasi parametrik multidimensi. Dalam hal ini, ekspresi yang mewakili fitur hamburan atau resonansi dari objek yang menjadi perhatian dioptimasi secara langsung menggunakan algoritma optimasi yang sesuai.

Meski pendekatan tersebut telah terbukti berhasil solusi dari inverse problem pada disiplin ilmu yang berbeda, namun ia jarang diterapkan dalam bidang plasmonik. Oleh karena itu, perlu ditelusuri lebih lanjut potensi dari teknik optimasi stokastik untuk memaksimalkan/meminimalkan beberapa sifat resonansi nanopartikel logam.

Geometri dari masalah yang dibahas pada makalah ini adalah sebagaimana pada Gambar 1. Pada sistem tersebut, diasumsikan invarian sepanjang sumbu $x_2$ dan profil dari struktur tersebut direpresentasikan oleh kontur $\Gamma \left(r‘\right)$. Partikel tersebut dikarakterisasikan oleh konstanta dielektrik ${ϵ}_{II}\left(\omega \right)$ yang bergantung pada frekuensinya dimana region $I$ dipenuhi oleh dielektrik ${ϵ}_I$ isotropik yang homogen. Pilihan geometri dua dimensi tidak bersifat membatasi dan, melebihi selisih kompleksitas yang disebabkan oleh sifat vektorialnya, penambahan daya secara konstan oleh komputer sebenarnya memungkinkan perlakuan untuk geometri tiga dimensi.

Meskipun demikian, dalam penelitian ini penulis tidak berniat untuk mengulangi penelitian yang dilakukan sebelumnya, namun akan berfokus pada aspek inverse problem yang akan penulis pelajari, yaitu menghubungkan sifat resonan dari nanopartikel logam berbentuk bintang dengan menggunakan penyelesaian masalah langsung sebagai sarana komputasi. Selanjutnya, kecuali pada efek polarisasi, pemahaman fisika yang membawahi interaksi resonan dari medan elektromagnetik dengan nanopartikel logam dapat dipahami dengan geometri-geometri dua dimensi yang ekuivalen.

Sistem pada Gambar 1 diterangi dengan gelombang polarisasi p dalam bentuk berikut:

dengan $r=(x1,x3)$.

  Dalam pengaplikasiannya, penulis menggunakan teorema Green untuk menghitung tampang lintang hamburan (scattering cross section, SCS) untuk struktur pada Gambar 1. Tampang lintang hamburan itu sendiri disusun oleh persamaan berikut:

dimana,

merupakan amplitudo hamburan, dan ${\overrightarrow{k}}_{sc}=(q,\alpha I(q\left)\right)$ merupakan vektor gelombang dari medan terhambur dengan komponen $q=\left(\omega /c\right)\sin .\theta$ dan ${\alpha }_I\left(q\right)=\sqrt{{\left(\omega /c\right)}^2{ϵ}_I\left(\omega \right)-q^2}$. Kemudian, nilai dari ${\hat{n}}^{‘}=\left(-{\eta }^{‘}\left(s^{‘}\right),\zeta ‘\left(s^{‘}\right)\right)$ merupakan vektor unit profil normal dan $r^{‘}=\left({\zeta }^{‘}\left(s^{‘}\right),{\eta }^{‘}\left(s^{‘}\right)\right)$ merupakan vektor posisi dari tiap titik pada permukaan. Selanjutnya, $\phi \left(r‘\right|\omega )$ dan $\chi \left(r‘\right|\omega )$ merupakan fungsi sumber yang harus dihitung secara numerik, merepresentasikan medan dan turunannya terhadap permukaan.

  Perlu diketahui bahwa dalam menentukan tampang lintang hamburan $\left(C_{SC}\right)$ sebagai fungsi yang dioptimasi, penulis menggunakan nilai acak dan semaunya dan penulis bisa saja memilih tampang lintang pemusnahan ($C_{ext}$) atau tampang lintang serapan ($C_{abs}$), karena dapat langsung ditentukan melalui teorema optis.

  Untuk menyelesaikan masalah hamburan langsung, penulis menggunakan versi terdiskretisasi dari geometri yang dibahas. Dalam pengerjaannya, penulis menggunakan superformula Gielis berikut:

yang menawarkan skema representasi parametrik yang menyatu yang dapat menghasilkan hampir seluruh bentuk dua dimensi yang dapat dibayangkan, dengan melakukan variasi parameter $m$, $n_1$, $n_2$, $n_3$, $a$, dan $b$. Dalam aplikasinya, penulis telah mengenalkan parameter $r_{int}$ untuk menjamin homogenitas dimensional dari persamaan resultan parametrik, dan juga menetapkan nilai parameter $a$ dan $b$ menjadi 1.

Sebagaimana yang telah disebutkan sebelumnya, tujuan dari penelitian ini adalah menemukan bentuk geometri yang akan memaksimalkan tampang lintang hamburan pada panjang gelombang tertentu, dengan cara mengoptimasi Persamaan (2) di atas. Berdasarkan referensi yang ada [2, 3], diketahui bahwa strategi evolusi merupakan sarana yang cocok untuk menyelesaikan masalah ini.

Strategi evolusi itu sendiri merupakan salah satu metode optimasi algoritma yang mengambil prinsip evolusi biologis untuk melakukan optimasi terhadap suatu sistem teknis. Prinsip evolusi biologis yang dimaksud di sini adalah prinsip dimana perbedaan genetis/mutasi pada suatu populasi biologis akan menghasilkan dua individu dengan kemampuan bertahan hidup yang berbeda pada lingkungan yang sama, sehingga yang akan bertahan dan menghasilkan lebih banyak keturunan adalah individu dengan kemampuan bertahan hidup yang lebih tinggi [4].

Proses optimasi Persamaan (2) tersebut diawali dengan menghasilkan populasi awal ${\left(P_{\mu }^{⟨g⟩}\right|}_{g=0}$ dari $\mu$ solusi yang mungkin dari masalah yang ingin kita pecahkan, yaitu nanostruktur dengan bentuk geometri seperti pada Gambar 1, yang menggunakan superformula Gielis dan direpresentasikan oleh vektor $p\left(m,n_1,n_2,n_3,r_{int}\right)$ masing-masing. Populasi sekunder $P_{\lambda }^{⟨g⟩}$ dengan $\lambda$ elemen dihasilkan dengan cara mengubah “genetika” populasi awal $P_{\mu }^{⟨g⟩}$, yaitu dengan melakukan rekombinasi dan mutasi terhadap elemen-elemen yang ada pada populasi awal tersebut.

Rekombinasi merupakan metode yang memanfaatkan ruang pencarian/ruang keadaan (himpunan solusi yang berisi salah satu solusi yang diinginkan [5]) dengan cara melakukan pertukaran informasi antar elemen pada suatu populasi. Adapun mutasi adalah metode yang menjelajahi ruang pencarian/ruang keadaan tersebut dengan cara memasukkan variabel baru pada elemen yang baru saja direkombinasi.

Setelah populasi sekunder $P_{\lambda }^{⟨g⟩}$ dihasilkan, kualitas dari setiap elemen di dalamnya harus dievaluasi terlebih dahulu. Proses evaluasi ini dilakukan dengan cara menghitung nilai tampang lintang hamburan yang dihasilkan oleh bentuk geometri yang baru saja dihasilkan pada populasi sekunder tersebut. Dari setiap elemen populasi sekunder $P_{\lambda }^{⟨g⟩}$ yang dievaluasi, yang disimpan menggunakan skema seleksi tertentu sebagai bagian dari populasi $P_{\mu }^{⟨g+1⟩}$ pada iterasi berikutnya hanyalah elemen-elemen yang mengarah ke daerah ruang pencarian/ruang keadaan yang menjanjikan (daerah yang mengandung solusi yang diinginkan).

Prosedur di atas akan terus diulang/diiterasi hingga kriteria penghentian proses optimasi yang sebelumnya sudah ditentukan tercapai. Ukuran dari populasi awal $P_{\mu }^{⟨g⟩}$ dan populasi sekunder $P_{\lambda }^{⟨g⟩}$ harus selalu konstan sepanjang proses optimasi ini.

Pada bagian ini, penulis menggunakan sebuah contoh untuk mengilustrasikan pendekatannya. Walaupun bahan-bahan lain dapat dipertimbangkan, tetapi pada eksperimen ini penulis hanya mempertimbangkan nanopartikel perak yang tidak didukung dengan konstanta dielektrik yang bergantung pada frekuensi ${ϵ}_{II}\left(\omega \right)$ yang diperoleh melalui interpolasi data eksperimen yang ditabulasikan. Media insidensi diasumsikan sebagai udara. Sistem pada Gambar 1 disinari dengan gelombang bidang terpolarisasi-p pada sudut datang ${\theta }_{inc}=0°$.

Penulis telah memvalidasi penerapan ini termasuk superformula Gielis melalui perbandingan dengan hasil yang berasal dari teori Mie untuk kasus nanosilinder metalik dengan panjang tak hingga.

Sepanjang eksperimen numerik ini, penulis menggunakan strategi evolusi non-elitis $(\mu /\rho ,\lambda )-ES$, di mana $\rho =2$, $\mu =10$ dan $\lambda =100$ merupakan beberapa elemen yang akan digabungkan melalui proses optimasi dan masing-masing ukurannya dari populasi awal dan sekunder. Untuk menetapkan ruang penelitian di mana strategi evolusi akan membutuhkan solusi optimal, penulis menetapkan batas atas dan bawah untuk masing-masing parameter dalam Persamaan (4), yaitu $2\le m\le 6,1\le n_1\le 10,1\le n_2\le 10,1\le n_3\le 10$ dan $20.0\le r_{int}\le 80.0$. Eksperimen numerik yang panjang telah menunjukkan bahwa tidak ada perubahan signifikan dalam fungsi kecocokan setelah $g=50generasi$; dalam kasus ini, hal ini berfungsi sebagai kriteria untuk menghentikan putaran evolusi. Dalam semua contoh, metode pengoptimalan diuji untuk keberhasilan relatifnya dengan mencari solusi optimal dari 20 kondisi awal yang berbeda.

Untuk contoh ini, penulis menganggap panjang gelombang tetap, yaitu $\lambda =532nm$. Beberapa hasil yang khas ditunjukkan pada Gambar 2, di mana kurva menggambarkan ilustrasi konvergensi metode dengan apa yang dapat dianggap sebagai optimal global dalam ruang penelitian yang ditentukan. Terlihat bahwa penampang hamburan yang dimaksimalkan untuk setiap realisasi hampir tidak dapat dibedakan setelah 35 generasi. Perilaku berosilasi dari kurva pada Gambar 2 adalah ciri khas dari strategi evolusi non-elitis, yang memilih elemen yang paling menjanjikan hanya dari populasi sekunder. Dengan cara ini, wilayah daya tarik optima lokal dapat dihindari sehingga terjadi penurunan nilai kecocokan sementara selama proses pengoptimalan.

Geometri yang terkait dengan perilaku konvergensi pada Gambar 2 digambarkan dengan gaya garis yang sama pada Gambar 3(a). Terlepas dari banyaknya kemungkinan kombinasi parameter $p(m,n_1,n_2,n_3,r_{int})$ yang tak terbatas, perlu dicatat bahwa konvergensi $(\mu /\rho ,\lambda )-ES$ mendekati geometri mirip bintang. Lalu, spektrum hamburan yang digambarkan pada Gambar 3(b) menyajikan nilai maksimum yang jelas tentang panjang gelombang yang dipilih. Hasil ini konsisten dengan fakta bahwa peningkatan kompleksitas nanostar (melalui peningkatan aspek rasio dan/atau jumlah ujung bintang) cenderung meningkatkan panjang gelombang resonansi orde terendah [6]. Secara kebetulan, perlu diingat bahwa puncak kecil pada panjang gelombang 329 nm berhubungan dengan resonansi yang lebih lemah.

Gambar 3. (a) Geometri mirip bintang yang telah dioptimasi diperoleh dengan superformula Gielis. Setiap baris sesuai dengan kondisi awal algoritma pengoptimalan. (b) Penampang hamburan yang telah dioptimasi untuk setiap nanostruktur mirip bintang yang digambarkan pada Gambar 3(a).

Untuk lebih memahami pengaruh jumlah puncak pada konvergensi metode, penulis melakukan eksperimen numerik tambahan di mana satu-satunya perubahan adalah variasi sistematis dari batas atas parameter $m$ antara 3 dan 8. Hasil yang diperoleh menyajikan perilaku yang mirip dengan $m=6$. Namun, dalam beberapa kasus, strategi evolusi konvergen sebelum mencapai nilai yang dapat ditafsirkan sebagai optimal lokal dengan tampang lintang elipsoidal dan panjang gelombang resonansi lemahnya berkurang hingga sekitar 350 nm, sesuai dengan bentuk hampir silinder dari geometri yang dihasilkan.

Hasil awal yang diperoleh pada makalah ini menggambarkan kemungkinan untuk memanipulasi perilaku spektral suatu nanopartikel metalik mirip bintang secara terkontrol. Selain itu, representasi parametrik yang diperoleh dari superformula Gielis memberikan sarana serbaguna yang dapat meningkatkan kemampuan metode numerik yang digunakan untuk hamburan langsung. Di samping itu, hasil yang diperoleh dari strategi evolusi sesuai dengan bukti fisik yang berhubungan dengan ada atau tidaknya kekasaran pada posisi spektral dan amplitudo resonansi.

Hasil yang diperoleh cukup memuaskan, meskipun masih diperlukan penelitian lebih lanjut. Saat ini terdapat banyak percobaan numerik yang sedang dilakukan dengan mempertimbangkan perbedaan panjang gelombang resonan target, bahan, fungsi objektif, ruang penelitian, dan kondisi awal yang lebih banyak. Selain itu, sarana komputasi yang dikembangkan pada makalah ini sedang diadaptasi untuk pemodelan dan optimasi dimer dan nanoantena tiga dimensi. [7]

.

MAKALAH REFERENSI

A. Tassadit, D. Macías, J. Sánchez-Gil, P.-M. Adam dan R. Rodriguez-Oliveros, “Metal nanostars: Stochastic optimization of resonant scattering properties,” Superlattices and Microstructures, vol. 49, no. 3, p. 288–293, 2011.

.

REFERENSI LAIN

.

.

.